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来源:admin时间:2022/10/17 9:44:32浏览: /次
炔、腈、喹啉等不饱和化合物的区域和化学选择性氢/氘化一直是催化和有机合成领域的重要的挑战。近日,分子+研究院刘翠波副教授和理学院张兵教授合作,分别设计具有分散催化位点的非晶硫化钯纳米囊泡(PdS1-x ANCs)、表面氟修饰的低配位钴纳米线阵列(Co-F NMAs)和低配位铁纳米颗粒(Fe NPs),通过调控底物吸附方式,原位利用H2O/D2O电解产生的活性氢/氘为氢/氘源,优化电催化析氢/氘与氢/氘化反应之间的竞争,在室温下分别实现了易还原基团修饰的炔烃的高区域选择性半氢/氘化、喹啉的高区域选择性和高活性氢/氘化及芳香和脂肪腈的高效全氘化,为实现炔、腈、喹啉等的区域和化学选择性氢/氘化提供了新的策略,构建了一系列重要氘代砌块,实现了氘代药物的高效合成。相关工作分别发表在J. Am. Chem. Soc.(2022, DOI: org/10.1021/jacs.2c07742. 外封面)、Nat. Commun. (2022, 13, 5297;2022, 13, 5951)期刊上。
论文详情:
(1)Huizhi Li, Ying Gao, Yongmeng, Cuibo Liu*, Chuanqi Cheng, Fanpeng Chen, Yanmei Shi, Bin Zhang*, σ-Alkynyl Adsorption Enables Electrocatalytic Semihydrogenation of Terminal Alkynes with Easy-Reducible/Passivated Groups over Amorphous PdSx Nanocapsules. J. Am. Chem. Soc. 2022, https://doi.org/10.1021/jacs.2c07742. (外封面)
(2)Rui Li, Yongmeng Wu, Changhong Wang, Meng He, Cuibo Liu*, Bin Zhang*, One-pot H/D Exchange and Low-coordinated Iron Electrocatalyzed Deuteration of Nitriles in D2O to α,β-Deuterio Aryl Ethylamines. Nat. Commun. 2022, 13, 5951.
(3)Shuoshuo Guo, Yongmeng Wu, Changhong Wang, Ying Gao, Mengyang Li, Bin Zhang*, Cuibo Liu*, Electrocatalytic Hydrogenation of Quinoline with Water over a Fluorine-Modified Cobalt Catalyst. Nat. Commun. 2022, 13, 5297.
刘翠波,天津大学“北洋学者英才计划”副教授,博士生导师。2020年6月入职天津大学,主要从事电催化氘标记材料化学研究。近五年来,以第一/共一或共同通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Sci. Adv.、Nat. Commun.(4)、Angew. Chem. Int. Ed.(4)、Adv. Mater.(2)、Natl. Sci. Rev.、ACS Catal.(3)、CCS Chem.等期刊发表论文30余篇。
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