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分子+研究院于一夫教授、理学院张兵教授课题组合作发表 Nature Catalysis:三步接力机制助力硝酸根高效电催化还原到氨

来源:admin时间:2023/4/26 14:30:24浏览: /次

 

氨作为一种重要的大宗化学品对于社会发展至关重要。合成氨工业被认为是20世纪最伟大的发明,先后获得三次诺贝尔奖。但是,传统的合成氨反应是以氮气和氢气为原料在高温、高压下进行,其集中式、连续式生产模式与风电、光伏等清洁能源的分布性、波动性特点不匹配,存在着高耗能、高碳排的问题。

最近,分子+研究院于一夫教授课题组和理学院张兵教授课题组合作,提出三步接力机制实现硝酸根高效电催化还原到氨。相关研究成果发表在Nature Catalysis期刊上。天津大学分子+研究院研究助理汉术和博士和四川大学李红娇副研究员为本文共同第一作者。

针对硝酸根到亚硝酸根这一限速步骤,设计合成RuCo合金催化剂,通过三步接力机制实现硝酸根到氨转化:合金中Co与硝酸根发生自发氧化还原反应,生成氢氧化钴和亚硝酸根;氢氧化钴在电化学作用下被还原为Co,实现催化剂价态循环;亚硝酸根通过解离-加氢途径生成氨。该机制突破了电催化剂单向转化的传统认知,为高效催化剂的设计提供了新思路。

 

天津大学分子+研究院于一夫团队致力于绿氨温和制备研究,在国际上率先提出电催化氮气氧化-还原接力制氨策略。近五年来,以通讯作者在氮气氧化(Natl. Sci. Rev., 2019, 6, 730; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 4474; Nat. Commun., 2022, 13, 5452; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202204541; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202115409; CCS Chem., 2022, 4, 1208; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202213009; Angew. Chem.Int. Ed., 2023, 62, e202217411)和含氮氧化物还原(J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 16006; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202202604; ACS Energy Lett., 2022, 7, 1187; ACS Nano, 2022, 16, 9095; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202205909; Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202213351)领域取得了一系列成果。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-023-00951-2

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