杂原子掺杂的碳材料是一类重要的非金属电催化材料及电催化剂载体材料，在研究中通常认为其在电催化过程中可以保持稳定。分子+研究院史艳梅副教授和理学院张兵教授在先前曾合作报道了杂原子掺杂的碳材料在催化电解水析氧反应时会发生杂原子的氧化溶出，揭示了原位生成的邻醌基团是真正的析氧活性位点（J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 3250; Chem, 2022, 8, 1415; Chin. J. Catal. 2023, 47, 129, 外封面）。

近日，史艳梅副教授和理学院张兵教授又研究了杂原子掺杂的碳材料在电催化析氢反应中的结构演化过程。他们利用原位拉曼光谱、原位红外光谱、X射线吸收谱以及理论计算等手段揭示了N等掺杂原子在电催化析氢反应中会被逐渐氢化并以NH₄⁺离子的形式溶出，而剩余的碳则通过原位氢化重构形成了具有高析氢活性的五元-七元拓扑碳环。该工作不仅揭示了杂原子掺杂的碳材料在电催化析氢反应中的结构演化和活性位点，同时也激发人们重新考虑掺杂碳材料在催化其他电化学反应时可能存在的结构转化过程。该工作发表在PNAS（DOI: 10.1073/pnas.2300549120）上。

论文详情：

Shanshan Lu⁺, Chuanqi Cheng⁺, Yanmei Shi*, Yongmeng Wu, Zhipu Zhang, Bin Zhang*, Unveiling the Structural Transformation and Activity Origin of Heteroatom-Doped Carbons for Hydrogen Evolution, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., 2023, 120, e2300549120.

原文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2300549120。

史艳梅，天津大学“北洋学者英才计划”副教授，主要从事电催化活性物种研究。近年来，以第一作者、共同一作或通讯作者在PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.（4篇）、Chem、Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.、Energy Environ. Sci.、ACS Energy Lett.（2篇）等期刊上发表论文，单篇最高他引2400余次。